Electronic Transport Measurements on Si4 Clusters

Nachdem in den siebziger und achtziger Jahren des 20. Jahrhunderts die Mikroelektronik die Technik revolutionierte, führt die Nanotechnologie seit Anfang der neunziger Jahre den Trend zur Miniaturisierung konsequent fort, der mit der Entwicklung von integrierten Schaltkreisen seinen Anfang nahm. Obwohl der gezielte Einsatz von Nanotechnologie und deren systematische Erforschung noch am Anfang stehen, liegen erste Anwendungen schon annähernd 1700 Jahre zurück: Bereits römische Glasbläser setzten - ohne Kenntnis der zugrunde liegenden physikalischen Gesetzmäßigkeiten - im vierten Jahrhundert Nanopartikel ein, um spektakuläre Pokale wie den Lycurgus-Becher zu erschaffen, der im Durchlicht transparent rot und im reflektierten Licht undurchsichtig grün erscheint. Die Ursache hierfür sind die besonderen optischen und elektronischen Eigenschaften von in die Glasmatrix eingebetteten Gold- und Silber-Kolloiden mit einer Größe im Bereich von 15 nm bis 100 nm. Liegen also die Systemabmessungen, z.B. Durchmesser der Kolloide, in der gleichen Größenordnung wie relevante Längenskalen, z.B. Wellen-, Streu- oder Kohärenzlängen, so treten neue Phänomene auf, deren Untersuchung nach wie vor andauert. Auf dem Gebiet der molekularen Elektronik, d.h. dem Stromtransport durch einzelne oder wenige Moleküle, ist beispielsweise die Frage offen, wie die Transporteigenschaften eines Systems durch seine mikroskopische Geometrie bestimmt werden. Um dieser Frage nachzugehen, bedarf es der engen Zusammenarbeit zwischen Theorie und Experiment. Erstere muss getestet und verfeinert werden. Die Ergebnisse letzterer lassen sich häufig ohne Zuhilfenahme von theoretischen Modellen nicht interpretieren. Dazu sind einfache Systeme nötig, die eine begrenzte Anzahl von Freiheitsgraden und Parametern aufweisen, aber dennoch ausreichend Komplexität besitzen. Denn nur so lassen sich die Zusammenhänge klären und verstehen und die Theorien erweitern. Besonders geeignete Kandidaten für solche Untersuchungen sind Cluster, d.h. Aggregate aus einzelnen Atomen oder Molekülen (Monomere), deren Eigenschaften sich durch die Anzahl der Monomere bis zu einer gewissen Grenze gezielt einstellen lassen. Insbesondere die so genannten "magischen Cluster", d.h. besonders stabile Spezies, eignen sich hier. Einen sehr guten Kompromiss aus Stabilität und ausreichender Komplexität sind Si4 Cluster, deren Eigenschaften im isolierten Zustand, z.B. in der Gasphase, sehr genau bekannt sind. Obwohl Silizium in kristalliner Form ein Halbleiter ist, wird für Si4 Cluster ein metallisches Transportverhalten vorausgesagt. In dieser Arbeit werden Rechnungen mittels Dichtefunktional-Theorie sowie Transportmessungen an Si4 Clustern zwischen Einatomkontakten aus Gold beschrieben und deren Ergebnisse verglichen. Im Gegensatz zu bisherigen Vorhersagen zeigt das gemessene Transportverhalten keinen eindeutig metallischen Charakter. Der Vergleich mit dem Modell des "resonanten Tunnelns" ergibt eine hervorragende Übereinstimmung, so dass die beiden Parameter "Kopplung" und "Lage des zum Transport beitragenden Energieniveaus" bestimmt werden konnten. Aus der statistischen Analyse der aufgenommenen Daten konnten weiterhin die Leitwerte der Systeme aus Si4 Cluster in unterschiedlichen Ankopplungen an die Zuleitungen bestimmt werden. Diese passen unter Berücksichtigung einer gängigen Diskrepanz zwischen Theorie und Experiment gut zu den vorgestellten Rechnungen.